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                          活性炭載铑對苯甲醇的催化
                          文章作者:韩研网络部 更新时间:2019-8-14 16:18:02

                            铑在主要用于催化還原或加氫甲酰化反應。這種金屬的非常重要的應用包括催化轉化器中氮氧化合物還原爲氮氣和氧氣,或甲醇,一氧化碳和氫氣合成乙酸。在最近的一項研究中,我們證明了在活性炭內載入铑納米顆粒可以是用于芳基醇氧化的氧化催化劑。特別是,在含有水的雙相體系存在下觀察到強催化活性,在這種情況下,铑可以是與包含金屬如金,钯和鉑金的更常見催化體系競爭的氧化催化劑。因此我們有意改變的铑納米顆粒的顆粒尺寸分布,目的是研究活性炭改變的結構與催化活性的相關性。

                            在未處理的活性炭載體上制備的載铑活性炭的催化活性

                            圖1所示,對于我們的铑活性炭催化劑,如果在布朗斯台德酸中心存在下,苄醇氧化成苯甲醛可能發生平行反應:(a)苯甲醇氧化成苯甲醛(不需要酸中心)和副産物形成水。(b)兩分子苄醇縮合形成一分子二苄基醚,並除去水分子。(c)苄基化反應,包括從苄醇向甲苯分子中加入苄基碳陽離子(未顯示),並除去水分子以形成甲基-二苯基甲烷異構體等。

                            圖1:載铑活性炭催化劑和未處理的活性炭在甲苯中氧化苄醇的催化試驗。

                            透射電子顯微鏡,粒徑和分布

                            粒徑的變化在許多催化應用中是至關重要的,並且使用硝酸的原理正是爲了誘導這些變化。爲了通過實驗驗證該假設,對于所有九種載铑活性炭催化劑,通過TEM系統地評估Rh納米顆粒的粒度和分布。

                            還應該強調的是,由于活性金屬組分的極端分散,這些樣品的透射電子顯微鏡分析並不是微不足道的,其在表面積大約爲1的材料上呈現1wt%的金屬負載。然而,我們能夠收集每個活性炭包含200個顆粒的圖像,因此適用于統計目的和對我們的結果進行有意義的數據分析。每種催化劑的代表性TEM圖像以及它們的粒度分布示于圖2(A-1)中。

                            圖2:代表性的透射電子顯微鏡圖像和铑納米粒子的粒度分布直方圖。

                            活性炭內铑粒徑範圍和活性

                            很明顯,這些粒徑範圍非常寬,我們認爲考慮這樣的大顆粒對氧化反應具有活性是不現實的。在其它術語中,因子或參數是該預治療效果有在铑粒子的大小,但另外一個因素或參數是在铑粒徑變動的影響對催化活性。圖3值得注意的是,對于高于約的顆粒。30-40nm不再觀察到與催化轉化的變化或相關性,表明粒度不再是活性參數。我們認爲該值是铑對苄醇氧化的活性的近似上限直徑,或者反過來對該反應有活性要求小于約30納米。我們認爲這個結論雖然是一個廣泛的估計,但與未來基于這種金屬的催化劑開發相關。

                            圖3:所有載铑活性炭的總轉化率與平均铑粒徑

                            載铑活性炭催化劑的X射線光電子能譜

                            在我們的案例中,我們對所有9種活性炭催化劑進行了詳細的X射線光電子能譜分析。但是,我們應該注意到,就表面原子組成而言,沒有檢測到信號。我們將此結果歸因于铑的固有低信號,並且我們的铑中心極其分散在我們的碳基質中,反過來非常低的暴露金屬部分用于有意義的檢測,X射線粉末衍射儀分析也證實了這一點。

                            圖4:Xs光譜,模擬和C1s區域的峰擬合。

                            在目前的工作中,我們已經證明铑可能具有用于將苯甲醇氧化成苯甲醛的潛力。通過使用直接浸漬方案和活性炭作爲載體,強金屬載體相互作用能夠影響铑納米顆粒的最終顆粒尺寸和分布,從而影響這些材料的最終活性。

                          文章標簽:椰殼活性炭,果殼活性炭,煤質活性炭,木質活性炭,蜂窩活性炭,淨水活性炭.

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